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利用多个光源在同步辐射谱学衍射联用解析水系锌电池中的缓冲机理研究领域获新进展

科技工作者之家 2021-11-27

水系电解液的锌离子电池(AZIBs)是一种低成本、环保、安全的新型储能系统,在未来电网储能和可穿戴设备中具有巨大的应用潜力。当前,AZIBs缺少适合的正极材料和储能机理不明,导致性能和循环稳定性都难以满足实际应用的需求。因此,寻找具有高容量、高能量密度和长循环寿命的电极材料以及深入理解器件的储能机理对AZIBs的进一步应用开发至关重要!近期,国家同步辐射实验室宋礼教授团队从设计出发获得具有优异储锌能力的钒基氧化物正极材料,结合同步辐射谱学和衍射技术,发现了充放电过程中痕量锰离子的空间迁移行为,并提出了离子缓冲效应。 

该工作首先基于钒和锰的不同电压窗口,设计了一个具有良好结晶性的MnV2O4尖晶石模型材料。通过同步辐射原位衍射测试发现,首次循环中Mn的溶解诱导了一个由初始的结晶态向无序化的结构重构和自优化过程,并产生了一个具有丰富位点的无序钒氧化物结构。同时,在钒氧主体框架中约0.88 at%的锰原子被保留。同步辐射吸收谱进一步揭示,随着锌离子的嵌入与脱出,这些少量的锰原子在八面体与四面体位点之间表现出一个有趣的空间迁移行为:八面体位点的锰离子在锌离子进入时由于竞争关系让位锌离子而进入邻近的四面体位点,而在锌离子脱出时再次回到八面体位点占位。协同利用合肥光源、北京光源和上海光源的实验数据,利用密度泛函理论(DFT)计算进一步验证了这种少量锰离子的迁移效应不仅可以缓解在锌离子脱嵌过程中材料体积的过多变化,而且有助于改善V的费米面因得失电子的过渡漂移。得益于这种显著的缓冲效应,组装的锌电池实现了超高的比容量(610.2 mAh?g-1)和较长的循环寿命(4000圈)。该研究结合同步辐射谱学和衍射的技术优势,深入揭示了过渡金属离子迁移带来的缓冲效应和储能机制,为构筑超长循环寿命的储能器件提供了新思路。 

相关研究结果以“Manganese buffer induced high-performance disordered MnVO cathodes in zinc batteries”为题,发表在国际著名期刊Energy & Environmental Science上,被选为Inside back cover论文。

 
            图:同步辐射谱学衍射解析水系锌电池中痕量金属离子的缓冲效应 

来源:中国科学院重大科技基础设施共享服务平台

原文链接:http://lssf.cas.cn/lssf/hftbfs/xwdt/202111/t20211127_4564925.html

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